人工光合作用(AP)利用陽(yáng)光從二氧化碳(CO2)中生產(chǎn)有價(jià)值的化學(xué)物質(zhì)和燃料，是實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能儲(chǔ)存和負(fù)碳循環(huán)的有前途的策略。
然而，人工光合作用相當(dāng)復(fù)雜，涉及多個(gè)順序和平行的步驟。更重要的是，熱力學(xué)上有利的C1產(chǎn)品可以從多種AP中間體生產(chǎn)，這使得選擇性地生產(chǎn)含有CC鍵的目標(biāo)化學(xué)品具有挑戰(zhàn)性。
最近，由教授領(lǐng)導(dǎo)的一個(gè)研究小組。中國(guó)科學(xué)院上海高級(jí)研究所(SARI)的陳偉和魏偉開發(fā)了新型石墨烯/碳化硅(SiC)催化劑，用于將CO2高效光電還原為乙醇(C2H5OH)。
結(jié)果發(fā)表在德國(guó)應(yīng)用化學(xué)國(guó)際版上。
所提出的復(fù)合催化劑由SiC襯底、界面層(IL)和少層石墨烯覆蓋層組成，有助于實(shí)現(xiàn)對(duì)CC偶聯(lián)活性中間體的精確控制。
最佳的IL結(jié)構(gòu)允許來(lái)自SiC襯底的光生電子很容易地轉(zhuǎn)移到石墨烯覆蓋層上的活性位點(diǎn)。由于反應(yīng)中間體在活性位點(diǎn)的強(qiáng)吸附和石墨烯表面的高電子密度，因此可以有效地形成和穩(wěn)定反應(yīng)中間體。
研究人員發(fā)現(xiàn)，CH3OH的形成在很大程度上受到抑制，有利于CC偶聯(lián)。因此，在具有小偏壓(-50mV偏壓與Ag/AgCl)的模擬太陽(yáng)輻射下，僅生成C2H5OH，選擇性>99%，CO2轉(zhuǎn)化率為17.1mmolgcat-1h-1)和環(huán)境條件。
因此，最佳催化劑在從CO2生產(chǎn)C2產(chǎn)物中的光電催化性能比最先進(jìn)的AP催化劑至少高兩個(gè)數(shù)量級(jí)。
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