近日，中國(guó)科學(xué)院中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)黃偉新教授課題組實(shí)現(xiàn)了以氧化物半導(dǎo)體為光催化劑，利用甲烷和H2O2制取含氧化學(xué)品,揭示了一種提高H2O2利用率和從甲烷到含氧化合物的光催化轉(zhuǎn)化效率的新策略，并通過(guò)調(diào)整TiO2晶面研究了光催化活性和選擇性。
這項(xiàng)工作發(fā)表在NatureCommunications上。
甲烷越來(lái)越多地被認(rèn)為是一種可能的碳資源，但將甲烷轉(zhuǎn)化為具有高活性和選擇性的增值化學(xué)品是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)。
H2O2是一種常見的氧化劑，可以將液相甲烷光催化轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品。它與光生電子反應(yīng)，產(chǎn)生·OH自由基或·OOH自由基，是一種有效的活化方法。不幸的是，H2O2會(huì)與光生空穴發(fā)生副反應(yīng)，并傾向于將其自身轉(zhuǎn)化為O2，??從而降低其利用率。
在這項(xiàng)研究中，研究人員將O2通入含有甲烷和H2O2的半導(dǎo)體光催化反應(yīng)體系中，發(fā)現(xiàn)H2O2利用率得到提高。他們發(fā)現(xiàn)，O2吸附到TiO2表面會(huì)抑制H2O2的吸附，從而抑制副反應(yīng)。
此外，研究人員觀察到光催化活性和選擇性由TiO2晶面決定。通過(guò)理論計(jì)算，他們發(fā)現(xiàn)不同產(chǎn)物在不同TiO2面上的解吸能決定了不同的催化選擇性。例如，CH3OOH在TiO2{101}上的解吸能較低，因此它是TiO2{101}-C3N4復(fù)合材料中唯一的液相產(chǎn)物。
這項(xiàng)工作為提高從甲烷到含氧化合物的光催化轉(zhuǎn)化中的H2O2利用率和轉(zhuǎn)化效率提供了一種新策略。它還表明了催化劑面在光催化反應(yīng)中所起的作用。
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