尖晶石型氧化物和固溶體型氧化物兩種值得注意的金屬氧化物結構廣泛用于CO/CO的氧化物-沸石(OXZEO)雙功能催化劑2加氫反應。
識別催化劑在化學反應中的晶體結構敏感性有助于催化劑的合理設計。然而，將氧化物的晶體結構與其催化性能相關聯的直接和令人信服的研究尚未完成。
近日，由中國科學院大連化學物理研究所鮑新和教授、潘秀蓮教授、焦峰副教授和肖建平教授領導的聯合研究小組觀察到MnGaO具有較強的晶相依賴性活性x在直接合成氣轉化中。這項研究于18月<>日發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition上。
“觀察氧化物晶體結構的主要挑戰(zhàn)是缺乏一種明確的材料合成方法來獲得具有相同元素成分但不同晶體結構的金屬氧化物，”焦說。
在這項研究中，研究人員發(fā)現共沉淀法和水熱法可以合成由非晶態(tài)MnO組成的雙金屬氧化物2和 Ga2O3分別具有六方緊密堆積(HCP)或面心立方(FCC)晶相。更有趣的是，他們發(fā)現HCP氧化物保持不變，因為HCP MnO-Ga。2O3在H下還原后的固溶體氧化物2或CO，同時將FCC固溶體氧化物轉化為FCC尖晶石結構，其中Mn被還原2+拿下AB的A網站2O4尖晶石結構。
CO轉化率為40%，輕烯烴選擇性為81%，g·gcat為0.17 g·gcat。-1·h-1結合FCC MnGaO的輕烯烴的時空產率x-尖晶石和SAPO-18。相比之下，他們用固溶體MnGaO獲得的活性要差得多x具有相似的化學成分。
他們進一步證明了MnGaO的優(yōu)越活性x-尖晶石歸因于其較高的還原性和配位不飽和Ga的存在3+位點，通過更有效的乙烯酮-乙酸酯途徑促進C-O鍵解離到輕烯烴。
“我們的研究結果可能會進一步優(yōu)化金屬氧化物的OXZEO合成氣轉化，”潘教授說。
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